ترجمه فارسی مقاله تأثیر هیدروژن بر حالتهای پیوند شیمیایی موضعی و ساختار آلومینا آمورف توسط مدل سازی اتمی و الکترواستاتیک تغییر پارامترهای Auger

چکیده

This study discloses the effect of hydrogen impurities on the local chemical bonding states and structure of amorphous alumina films by predicting measured Auger parameter shifts using a combination of atomistic and electrostatic modeling. Different amorphous alumina polymorphs with variable H-content and density, as grown by atomic layer deposition, were successfully modeled using a universal machine learning interatomic potential. The annealing of highly defective crystalline hydroxide structures with experimental H-contents at the corresponding atomic layer deposition temperatures led to excellent agreement between theory and experiment in the density and structure of the resulting amorphous alumina polymorphs. The measured Auger parameter shifts of Al cations in such polymorphs were accurately predicted with respect to the H content by assuming that all H atoms are present in the form of hydroxyl ligands in the randomly interconnected 4-fold, 5-fold, and 6-fold nearest-coordination spheres of Al. As revealed by a combination of atomistic and electrostatic modeling, the measured Auger shifts with an increase in the H content and an accompanying decrease in the oxide density depend on the complex correlations between local coordination, bond lengths, bond angles, and ligand type(s) around the core-ionized atoms. Moreover, cryogenic X-ray photoelectron spectroscopy is suggested to offer new insights into the local chemical and structural building blocks of crystalline and amorphous oxides by reducing thermal noise. These findings and fundamental knowledge contribute to advancing the design of e.g. hydrogen oxide barrier films, oxide membranes for H separation, H storage materials, and fuel cells for a hydrogen-based economy.

چکیده به فارسی (ترجمه ماشینی)

این مطالعه تأثیر ناخالصی های هیدروژن بر حالتهای پیوند شیمیایی محلی و ساختار فیلم های آلومینا آمورف را با پیش بینی تغییر پارامترهای اندازه گیری شده با استفاده از ترکیبی از مدل سازی اتمی و الکترواستاتیک فاش می کند.پلی مورفه های مختلف آمورف آلومینا با محتوای H و چگالی متغیر ، که توسط رسوب لایه اتمی رشد می کند ، با استفاده از یک پتانسیل بین اتمی یادگیری ماشین جهانی با موفقیت مدل سازی شد.بازپخت ساختارهای هیدروکسید کریستالی بسیار ناقص با محتوای H تجربی در دمای رسوب لایه اتمی مربوطه منجر به توافق عالی بین تئوری و آزمایش در چگالی و ساختار پلی مورفه های آلومینه آمورف حاصل شد.تغییر پارامترهای اندازه گیری شده از کاتیونهای آل در چنین پلی مورفه ها با توجه به محتوای H با فرض اینکه تمام اتم های H در قالب لیگاند های هیدروکسیل در 4 برابر به طور تصادفی 4 برابر ، 5 برابر و 6 برابر به هم پیوسته اند ، با توجه به محتوای H به طور دقیق پیش بینی شده است.نزدیکترین حوزه های هماهنگی آل.همانطور که با ترکیبی از مدل سازی اتمی و الکترواستاتیک نشان داده شده است ، تغییر اندازه گیری Auger با افزایش محتوای H و کاهش همراه در تراکم اکسید بستگی به همبستگی های پیچیده بین هماهنگی محلی ، طول پیوند ، زاویه پیوند و نوع لیگاند دارد (S) در اطراف اتمهای اصلی یونی.علاوه بر این ، طیف سنجی فوتوالکترون اشعه ایکوژنیک با استفاده از بلوک های ساختاری محلی و ساختاری اکسیدهای کریستالی و آمورف با کاهش نویز حرارتی ، بینش جدیدی ارائه می شود.این یافته ها و دانش اساسی در پیشبرد طراحی به عنوان مثال کمک می کند.فیلم های سد اکسید هیدروژن ، غشای اکسید برای جداسازی H ، مواد ذخیره سازی H و سلولهای سوختی برای اقتصاد مبتنی بر هیدروژن.