مقاله شبیه‌سازی اولیه طیف‌های فلورسانس سطح ویبرونیک آنتراسن با استفاده از بسته‌های موج Hagedorn

چکیده

Single vibronic level (SVL) fluorescence spectroscopy contributes to the understanding of molecular vibrational structures and relaxation processes. Based on Hagedorn wavepackets, we have recently proposed a time-dependent approach to compute SVL spectra from arbitrary initial vibrational levels, i.e., higher excitations in multiple modes, and validated it against exact quantum calculations on model systems. Here, we extend the application of our method to a realistic molecular system, anthracene, employing a harmonic model constructed from ab initio electronic structure data. With the Hagedorn approach, we not only successfully reproduce the previously reported simulation results for singly excited $12^{1}$ and $\overline{11}^{1}$ levels, but are also able to compute SVL spectra from multiply excited levels in good agreement with experiments and from the same Hagedorn wavepacket trajectory without any additional propagation beyond what is required for ground-state emission spectra.

چکیده به فارسی (ترجمه ماشینی)

طیف سنجی فلورسانس سطح ویبرونی منفرد (SVL) به درک ساختارهای ارتعاش مولکولی و فرآیندهای آرامش کمک می کند.بر اساس موج های Hagedorn ، ما اخیراً یک رویکرد وابسته به زمان برای محاسبه طیف های SVL از سطح ارتعاش اولیه خودسرانه ، یعنی تحریکات بالاتر در حالت های مختلف ارائه داده ایم و آن را در برابر محاسبات کوانتومی دقیق در سیستم های مدل تأیید کرده ایم.در اینجا ، ما استفاده از روش خود را به یک سیستم مولکولی واقع گرایانه ، آنتراسن ، با استفاده از یک مدل هارمونیک ساخته شده از داده های ساختار الکترونیکی AB Initio گسترش می دهیم.با رویکرد Hagedorn ، ما نه تنها با موفقیت نتایج شبیه سازی گزارش شده را برای $ 12^{1} $ و $ \ Overline {11}^{1} $ بازتولید می کنیم ، بلکه قادر به محاسبه طیف SVL از سطوح هیجان انگیز هستیم.در توافق خوب با آزمایشات و از همان مسیر موجک Hagedorn Wavepacket بدون هیچ گونه انتشار اضافی فراتر از آنچه برای طیف های انتشار حالت زمین لازم است.